他的谋士杨弘、张勋等人，有的想拍他马屁，有的是真觉得袁术有实力称帝，纷纷劝他：将军您德高望重，手握重兵，又有玉玺在手，要是称帝，天下人肯定都会响应您！袁术一听，更飘了，觉得自己当皇帝是顺应天命，谁也拦不住。

只有少数清醒的谋士劝他：现在天下还没乱到极点，曹操、袁绍、刘表这些人都盯着您呢，要是您现在称帝，肯定会成为众矢之的，到时候就麻烦了！可袁术早就被玉玺冲昏了头脑，根本听不进这些劝告，还把劝他的谋士骂了一顿。

公元197年，袁术在寿春正式称帝，定国号为（意思是第二个汉朝，也有说是的意思，暗示他是天下的中心），还设置了文武百官，修建了宫殿，过上了皇帝的日子。他称帝的消息一传开，全天下都炸了锅——曹操气得拍桌子，袁绍骂他僭越作乱，刘表、孙策等人直接跟他断绝关系，就连他手下的很多士兵，都觉得他太荒唐，偷偷跑了。

袁术当皇帝后，更是变本加厉地骄奢淫逸。他修建的宫殿比汉朝的皇宫还豪华，里面养了几百个妃子，每个妃子都穿着绫罗绸缎，吃着山珍海味。为了满足自己的奢侈生活，他下令在淮南地区征收更重的赋税，老百姓本来就因为战乱过得很苦，现在更是雪上加霜，很多人都饿死在了路边。

《后汉书·袁术传》里记载：术荒侈滋甚，后宫数百皆服绮縠，余粱肉，而士卒冻馁，江淮间空尽，人民相食。——意思是袁术荒淫奢侈到了极点，后宫几百人都穿华丽的衣服，吃精美的食物，而士兵们却挨冻受饿，江淮地区的物资都被耗尽，老百姓只能互相残杀当食物吃。

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这时候的袁术，已经从一个割据军阀变成了人人喊打的乱臣贼子，他的仲家王朝，也成了天下人的笑柄。

袁术称帝后，第一个跟他翻脸的就是孙策。孙策本来是袁术的手下，靠着袁术给的兵马打下了江东，可他一直不认同袁术称帝，觉得这是自寻死路。袁术称帝后，孙策立刻发表声明，跟袁术断绝关系，还率军攻打袁术的地盘，抢走了他在江东的势力范围。

紧接着，曹操、袁绍、刘表等人也开始联手对付袁术。曹操派刘备、朱灵率军攻打袁术，袁绍派部将颜良率军从北面夹击，刘表则从南面封锁袁术的退路。袁术的军队本来就因为缺粮、士气低落而战斗力大减，面对几路大军的围攻，很快就败下阵来，丢失了很多城池。

袁术想向袁绍求助，可袁绍早就看他不顺眼，不仅不帮忙，还派军队拦截他。袁术没办法，只能带着残余的军队向青州（今山东一带）逃跑，想投靠自己的侄子袁谭（袁绍的儿子）。可还没到青州，就被曹操派来的军队拦住了去路，只能又退了回去。

这时候的袁术，已经成了丧家之犬——手里没多少军队，粮草也快吃完了，身边的谋士和将领要么投降了别人，要么偷偷跑了，只剩下少数几个亲信跟着他。有一次，袁术想喝一碗蜂蜜水，可手下翻遍了整个军营，都找不到一点蜂蜜，只能告诉他：将军，别说蜂蜜水了，现在连粗粮都快没了。袁术听了，气得一口老血喷了出来，差点晕过去。

公元199年，袁术带着最后的几百个亲信，逃到了江亭（今安徽庐江附近）。这时候的他，又饿又病，连站起来的力气都没有了。他躺在简陋的帐篷里，回想起自己曾经的辉煌——四世三公的嫡子，割据淮南的军阀，手握传国玉玺的，再看看现在的自己，像条狗一样逃亡，连一碗蜂蜜水都喝不上，心里又悔又恨。

他对着身边的亲信叹气道：我袁术一生，好歹也是名门之后，怎么会落到今天这个地步啊！说完，他又猛地咳出一口血，身体越来越虚弱。当天晚上，袁术就在江亭的帐篷里去世了，享年四十六岁。